Le combustible de base des réacteurs nucléaires d’EDF, de la filière à uranium enrichi et eau sous pression (REP, PWR en anglais : Pressurized water reactor [1]), est constitué de petits cylindres d’environ 7g et 1cm d’épaisseur d’oxyde d’uranium faiblement enrichi (3 à 5%), appelés « pastilles », enfilés dans des tubes de métal de 4m de long, les « gaines », destines à le protéger de l’oxydation, dont les extrémités sont bouchées. L’ensemble constitue un « élément combustible ». Les éléments combustibles sont ensuite regroupés par lots de 264 éléments combustibles qui constituent les « assemblages de combustibles (voir schéma en annexe).

La gaine métallique qui entoure le combustible doit résister aux fortes sollicitations mécaniques, thermiques et neutroniques auxquelles elle est soumise dans le cœur du réacteur. Les concepteurs de combustibles nucléaires ont utilisé un alliage de zirconium, pour fabriquer les gaines de crayons renfermant les pastilles d’oxyde d’uranium enrichi [2], car ce matériau a une bonne résistance mécanique et thermique ainsi qu’une très faible section efficace d’absorption pour les neutrons thermiques des réacteurs du parc d’EDF.

Sa tenue contre la corrosion est très supérieure à celles des aciers inoxydables, qui par ailleurs n’ont pas la transparence neutronique du zirconium (0,18 barn) [QUARANTA 2019].

Le zirconium est utilisé sous la forme d’un alliage dans lequel il est très majoritaire (> 98%) avec de l’étain (Sn 1,2 à 1,7%), du fer (Fe 0,18 à 0,24%), du chrome (Cr 0,07 à 0,13%), de l’oxygène (O 0,09 à 0,16%) et des traces d’hafnium [3] (100 ppm), un élément naturel présent dans les minerais de zirconium que l’on extrait au maximum car il présente une forte section efficace aux neutrons thermiques.

Les différents alliages utilisés dans le parc des réacteurs d’EDF

Depuis la mise en œuvre de la filière REP, EDF a utilisé deux sortes d’alliages de zirconium : tout d’abord le ″Zircaloy-4″ utilisé dans la fabrication des assemblages de Westinghouse puis le ″M5″ d’AREVA-N (aujourd’hui Groupe EDF).

Le Zircaloy-4 de Westinghouse

Le Zircaloy est à la fois une marque et l’appellation générique d’un groupe d’alliages qui vont se différencier par la nature et le pourcentage des métaux ajoutés au zirconium. L’ajout principal des différents Zircaloys est l’étain. C’est le ″Zircaloy-4″ (Zy-4) qui a été le plus répandu pour les assemblages PWR [4], mais il a connu lui-même plusieurs ″nuances″ qui se différencient par de légères variations des teneurs en masse des métaux additionnels.

L’augmentation progressive des taux de combustion [5] des combustibles, s’est traduite par l’accroissement de l’oxydation et de l’hydruration du Zy-4.

Comme la structure cristalline de l’oxyde de zirconium (zircone) est très différente de celle du zirconium, la couche de zircone formée par oxydation a tendance à cloquer et à desquamer [6] tandis que la liaison chimique hydrogène-métal [7], appelée hydruration, s’est développée, ce qui a pour effet de fragiliser l’alliage et donc de réduire la tenue mécanique de la gaine.

Afin de lutter contre ces deux défauts, oxydation et hydruration, les recherches ont porté sur la modification des teneurs de métaux ajoutés au zirconium de base et sur les additifs métalliques complémentaires. De nouveaux alliages ont été développés :

• L’alliage ″Zirlo″, développé par Westinghouse aux États-Unis [8],
• L’alliage ″E110″, utilisé en Russie,
• L’alliage ″M5″, développé par AREVA NC (Framatome) [WIKIPEDIA 2021],
• L’alliage ″M5-EATF [9]″, récemment développé par Framatome (Groupe EDF).
  En 2011, l’IRSN note que l’alliage Zircaloy-4 qui a été utilisé depuis le début de l’exploitation du parc reste très présent : 31 réacteurs d’EDF (53%) sont encore chargés en assemblages équipés de gaines en Zircaloy-4 (notamment les 900 et 1300 MW) bien qu’il existe sur le marché des gaines qui présentent des performances supérieures en termes de corrosion
  [IRSN 2011].

Le M5 d’AREVA-NP

EDF a introduit à titre expérimental, à partir 1988, pour le gainage de quelques crayons combustibles, un nouvel alliage de zirconium appelé ″Massif 5″ (M5) développé et produit par Framatome AREVA-NP [10] (Framatome). Cet alliage, qui comporte du niobium et d’autres additifs, a été développé en vue d’améliorer la résistance à la corrosion et à l’absorption d’hydrogène [11] qui se lie chimiquement au zirconium du gainage.

Autre raison du choix d’EDF : l’alliage M5 se déforme moins sous irradiation que le Zircaloy [12]-4. Il a notamment, sous irradiation, un accroissement plus faible de la longueur des gaines de crayons.

En 1999, une première recharge complète dans le réacteur 2 (1300 MW) de la centrale de Nogent, est introduite à titre expérimental. Ce n’est qu’en 2004 que le premier chargement complet d’assemblages M5 est intervenu dans le réacteur 2 de la centrale de Nogent [IRSN 2010].

Les deux alliages M5 et Zircaloy-4 sont actuellement utilisés par EDF dans les 56 réacteurs en fonctionnement.

Problèmes rencontrés par EDF avec les alliages de zirconium utilisés

Nous allons examiner les retours d’expérience des deux types d’alliage au zirconium utilisés dans le parc des réacteurs REP d’EDF. Les inconvénients sont surtout apparus avec l’augmentation progressive des taux de combustion.

Les problèmes du Zircaloy-4 de Westinghouse

Le retour d’expérience combustible sur la période 2003-2009 [IRSN 2011], marquée par l’introduction accrue de combustibles Westinghouse a permis de constater que les épaisseurs de corrosion du gainage Zircaloy-4 atteintes en réacteurs étaient supérieures à l’attendu [13] et dépassaient la valeur dite ″repère″ de 100 µm [IRSN 2014].

Les gaines en Zircaloy-4, utilisées notamment dans les tranches 900 et 1300 MW [GSIEN 2014], se corrodent [14] et selon l’IRSN, lorsque la couche oxydée augmente, le risque de desquamation croît.

Si la corrosion atteint une profondeur de 108 µm il y a un risque de desquamation et la couche oxydée peut se détacher de la gaine (de diamètre 9,5 mm et d’épaisseur 0,57 mm).

Selon l’IRSN, EDF a présenté en 2014 des mesures d’épaisseur de corrosion, réalisées sur le palier 1300 MW, qui montrent que 5 % des crayons zircaloy-4 en fin de vie présentent des épaisseurs d’oxyde maximales supérieures à 108 µm et que la valeur de 80 µm est atteinte pour 35% des crayons en fin de vie.

L’IRSN estime qu’en dessous d’une épaisseur de 80 µm, le risque de desquamation de la couche d’oxyde, en fonctionnement normal, est négligeable, mais du fait du nombre très important de crayons potentiellement desquamés en fonctionnement normal, la situation actuelle n’est pas acceptable [IRSN 2014].

L’analyse des défaillances durant la période 2003-2009 a mis également en évidence trois types de problèmes : la présence de corps migrants, l’usure par fretting [15] et des problèmes de fabrication [IRSN 2011]. Des défaillances qui s’ajoutent au risque présenté par la corrosion-desquamation des gaines en Zircaloy-4.

Les problèmes du M5 d’AREVA-NP

Avec le M5, des défauts d’étanchéités apparaissent en 2001 au niveau de la soudure par laser des bouchons de gaines et dans la zone d’insertion des crayons dans les grilles où l’on observe que des copeaux se forment, lors de l’introduction du crayon.

Le bilan dressé en 2004 fait apparaître un taux de défaillance des crayons en alliage M5 quatre à cinq fois supérieur à celui des crayons en Zircaloy-4
[IRSN 2010].

En 2006, des pertes d’étanchéité continuant à se produire, l’ASN a estimé qu’il était nécessaire d’adopter une démarche prudente quant à l’introduction d’assemblages de combustible à gainage en alliage M5 [IRSN 2010].

En juillet 2010, l’IRSN note que du combustible à gainage en alliage M5 est encore présent dans 24 réacteurs : 17 réacteurs de 900 MW, trois réacteurs de 1300 MW et les quatre réacteurs de 1450 MW [IRSN 2010].

Au cours de cette période 2003-2009, ce sont 119 assemblages inétanches qui ont été détectés parmi les 2.800 assemblages (4,25%) déchargés des tranches du parc EDF [IRSN 2011].

EDF décide en 2006 de ne charger plus que des assemblages Westinghouse (en zircaloy-4), munis d’une grille complémentaire en pied d’assemblage [IRSN 2011], afin de limiter les vibrations et les usures qu’elles entraînent. 

Découverte récente de corrosion de gaines M5

Le 13 juillet 2021, EDF publie une note sur le constat d’un phénomène de corrosion, qu’il qualifie d’atypique sur les gaines de crayons de combustible du réacteur Chooz N°2 (1450 MW), qui est à l’arrêt pour une visite partielle.

Des traces blanchâtres localisées sont constatées sur des assemblages et des particules de couleur blanche de quelques millimètres sont recueillies dans les dispositifs anti-débris.

Il s’agit vraisemblablement d’oxyde de zirconium qui a desquamé, s’est détaché par l’action de l’eau du circuit primaire, laquelle a ensuite fragmenté cette pellicule d’oxyde.

EDF a alors examiné les trois autres réacteurs de 1450 MW du palier N4 : Chooz B1, Civaux 1 et 2. Une seule anomalie, identique à celle de Chooz B2, a été trouvée sur un seul crayon de Civaux 2. Autre point commun, les gaines défaillantes de ces deux réacteurs proviennent d’assemblages de type M5, provenant d’une même fabrication.

Le réacteur n°3 de Cattenom (palier 1300 MW) dont les gaines proviennent également du même lot de fabrication de gaines [16], a été identifié par EDF comme concerné. Les inspections visuelles réalisées lors du déchargement de ce réacteur ont montré une corrosion des gaines de quelques crayons et pour certains assemblages [EDF 2021a].

Ces découvertes et constats ont conduit EDF à déclarer le 7 juillet 2021 à l’ASN, un événement significatif de sûreté générique de niveau 0 sur l’échelle INES, pour les réacteurs Chooz B2, Civaux 2, Cattenom 3
[LEERS 2021].

EDF a précisé, dans la déclaration de cette anomalie générique à l’ASN, qu’ « Une corrosion accélérée est de nature à fragiliser la gaine et augmenter le risque de perte d’intégrité des crayons concernés lors des transitoires accidentels et donc conduire à une rupture de la première barrière ».

Lors de leur extraction à des fins d’examens, deux crayons corrodés d’un assemblage mis dans la piscine de Chooz N°2 (lors du déchargement du réacteur), se sont rompus sous eau.

EDF précise cependant dans son communiqué que des ruptures de crayons peuvent se produire lors des opérations d’extraction pour expertise. Ce risque est pris en compte en amont de l’opération, avec une surveillance particulière de la radioactivité dans l’air et dans l’eau, et des dispositions organisationnelles à mettre en œuvre en cas de rupture [EDF 2021a].

La rupture n’a donc probablement pas de lien avec la corrosion mais elle doit être plutôt liée à l’opération invasive faite sur un crayon long et fragile (plus de 4 m de long, épaisseur de gaine de 0,57 mm) dont le démontage de l’assemblage n’a pas été prévu.

Hypothèses sur les raisons de ces anomalies

En juin 2011, l’IRSN avait émis l’hypothèse que la corrosion des gaines pouvait être en lien avec la chimie modifiée bore-lithium [17] qui peut avoir un effet néfaste augmenté pour les taux de combustion élevés [18] [IRSN 2011].

Selon Martin Leers (Journal de l’Energie), EDF considère pour sa part deux paramètres qui ont pu jouer un rôle dans la corrosion des assemblages :

• La faible teneur en fer du lot de gaines concernées par la corrosion (teneur de 0,2% dans le Zircaloy-4), une teneur qui n’était pas réputée jusqu’alors, jouer un rôle important pour l’IRSN et l’ASN,
• La température est plus élevée en haut du cœur nucléaire dans les réacteurs les plus puissants (1450 MW), et c’est dans cette zone que des gaines se sont détériorées dans deux réacteurs de 1450 MW en France (Chooz B2 et Civaux 2) [LEERS 2021].

Conclusions

Depuis 2004, les bilans sur les anomalies rencontrées par EDF tant avec l’alliage M5 qu’avec le Zircaloy-4 n’ont pas conduit le responsable du parc nucléaire national à modifier ses choix en matière de nature des gaines des assemblages combustibles, malgré les demandes véhémentes de l’IRSN et de l’ASN.

Les dernières anomalies génériques constatées se sont traduites par un événement significatif de sûreté générique de niveau 0 sur l’échelle INES. Une absence de décision sur le choix de nouveaux combustibles serait incompréhensible.

Quel niveau d’alerte faudra t’il atteindre pour qu’EDF modifie ses choix technologiques concernant les gaines d’assemblages combustibles ? Le nouveau traitement au chrome des assemblages ″M5″ testé depuis deux ans aux USA sera-t-il testé en France ?

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Références

[ASN 2017] ASN, ″Décision n° 2017-DC-0608 de l’Autorité de sûreté nucléaire du 5 octobre 2017 relative à la gestion de combustible « Parité MOX » de certains réacteurs électronucléaires exploités par Électricité de France (EDF)″
[EDF 2021], EDF, ″Actualités de l’unité de production n°2 de la centrale de Chooz″, 01/06/2021 Actualités de l’unité de production n°2 de la centrale de Chooz | EDF France
[EDF 2021a], EDF, ″Constat d’un phénomène de corrosion atypique sur les gaines de crayons de combustible de trois réacteurs″, note du 13 juillet 2021.
[GSIEN 2014], GSIEN, ″A propos des gaines de combustible et de leur tenue″, La gazette nucléaire, N° 271, février 2014.
[IRSN 2005], IRSN – Comportement thermomécanique de la gaine du combustible, Rapport scientifique et technique, pp (4-9), 2005. https://www.irsn.fr/.../RST/RST-2005/Documents/F4RST05-3.pdf 
[IRSN 2010], ″Introduction d’un nouveau matériau de gainage du combustible″, extrait du Rapport DSR N°316, Le point de vue de l’IRSN sur la sûreté et la radioprotection du parc électronucléaire français en 2008, 70 pages, pp (44-47), 21/07/2010. Sûreté du parc électronucléaire français en 2008 : Introduction d’un nouveau matériau de gainage du combustible (irsn.fr)
[IRSN 2011], IRSN, ″Synthèse du rapport de l’IRSN sur le retour d’expérience relatif au comportement du combustible de 2003 à 2009″, 23 juin 2011.
[IRSN 2014], IRSN, ″REP - Accident d’insertion de réactivité - Domaine de découplage - Corrosion du Zircaloy-4″, Avis N° 2014-000032 du 30/01/2014.
[LEERS 2021], LEERS Martin, ″Ce combustible nucléaire qui empoisonne la vie d’EDF″, Journal de l’Energie, 2 août 2021. https://journaldelenergie.com/nucleaire/combustible-nucleaire-empoisonne-edf
[QUARANTA 2019] ″Étude de voies potentielles pour le recyclage du zirconium des gaines en Zircaloy des combustibles nucléaires usés″, Delphine QUARANTA, thèse soutenue le 10 avril 2019, Université Toulouse 3 Paul Sabatier.
[WAS 2014], WAS L., ″Modèle dynamique d’un crayon de combustible pour évaluation du risque d’usure par fretting″, EDF/DIN/SEPTEN, Journée des utilisateurs, 18 mars 2014.
[WIKIPEDIA 2021], Wikipédia, ″Zircaloy″, 19 juin 2021, Zircaloy — Wikipédia (wikipedia.org)